氨基化改性方法助力实现高效电催化还原CO2生产CO

氨基化改性方法助力实现高效电催化还原CO2生产CO
·         文章来源：摘自科技日报
·         文章发布时间:2021年03月09日
·         【字体：大  小】
　　3月5日，记者从中国科学院青岛生物能源与过程研究所获悉，该所刘立成研究员带领的环境友好催化过程研究组开发出了一种普适性的氨基化改性方法，助力达到二氧化碳排放峰值，实现高效电催化还原CO2生产CO。相关研究成果已于近日发表于能源催化领域高影响力期刊Energy & Environmental Science（期刊中文名：《能源与环境科学》），该所陈志鹏博士为该论文的第一作者，刘立成为论文的唯一通讯作者。
　　刘立成表示，习近平总书记在第七十五届联合国大会上庄严宣布，中国将力争于2030年前达到二氧化碳排放峰值，2060年前实现碳中和。在“碳达峰”和“碳中和”的大背景下，利用风电、太阳能发电等可再生能源驱动电催化CO2生成具有经济价值的一氧化碳、乙醇等燃料化学品具有重要的研究价值。
　　
　　陈志鹏 供图
　　在过去的十年里，大量的非均相催化剂被开发应用于CO2电催化还原反应。虽然在提高产物选择性、降低催化电位、增大催化反应电流密度等关键科学问题上取得了一系列的研究进展，但是CO2电催化还原反应的电流密度仍然较小，无法满足工业化应用要求。
　　针对上述科学难题，刘立成带领的环境友好催化过程研究组开展了大量的研究工作，并取得了一系列具有国际影响力的研究成果（Adv. Energy Mater., 2020, 10, 1903664；Appl. Catal. B-Environ., 2020, 279, 119383；Small, 2019, 15, 1903668；Angew. Chem. Int. Ed., 2018, 57, 12790等）。近日，该研究组原创性地提出对过渡金属单原子催化剂的碳载体实施胺化改性来调控催化剂的电子结构，并开发出了一种普适性的氨基化改性方法，该方法可以有效地提升Ni、Fe、Zn等单原子催化剂电催化CO2生成CO的本征电流密度。并在此研究基础上，进一步优化装配了气体扩散电极的流动反应器成功地实现了工业应用级反应电流密度。胺化的镍单原子催化剂在0.89 V的过电位下可以实现超过400 mA/cm2的活性电流密度，并且可以保持接近90%的电流效率。
　　据介绍，深入的机理研究揭示了胺化改性增强催化剂对CO2分子和中间体COOH*的吸附能力以及活性中心金属单原子与碳载体氨基之间的电荷转移是本征催化活性增强的主要原因。